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微填充床反應裝置連續菠萝蜜视频网站入口地址化處理難降解有機汙染物研究

1.  介紹

        近年來，越來越多的化工行業出現，包括紡織行業(Zazou等人，2019)、焦化行業(Zhu等人，2017)、塑料行業(Suyamud等人，2020)、農藥行業(Affam等人，2020)和製藥行業(Srivastav等人，2019)，導致大量工業廢水的產生(Ghuge和Saroha, 2018)。工業廢水中含有大量難降解的有機汙染物，如芳香族化合物、抗生素、農藥、染料等(Quan et al.， 2017)。這些難降解的有機汙染物具有毒性、致癌性、致畸性和誘變性，對環境和人類有害(Xiao et al.， 2015)。目前，處理難降解有機汙染物的主要化學方法有光化學法(Amiri et al.， 2020;Dashtian et al.， 2020)、Fenton氧化(Feng et al.， 2010)和菠萝蜜视频网站入口地址氧化(Tizaoui and Grima, 2011)等。根據光化學變化是直接的還是間接的，光降解過程可以分為光解或光催化(Olatunde et al.， 2020)。光解和光催化的主要區別在於催化劑的存在，在過程中表現出吸附和催化性能。在光降解過程中，除-OH自由基外，·O2H、自由基等其他自由基(Khan et al.， 2020)也以不同比例對有機汙染物的降解起作用。在難降解有機汙染物的化學降解方法中，菠萝蜜视频网站入口地址氧化降解因其產生的有害分解中間體較少，對菠萝蜜视频网站入口地址具有超強的氧化能力(氧化電位為2.08 V)而被廣泛應用(Wang and Chen, 2020;魏等人，2020)。

        菠萝蜜视频网站入口地址是一種清潔而強的氧化劑(Bilinska et al.， 2019;Iakovides等人，2019;喬等人，2019)。菠萝蜜视频网站入口地址降解難降解有機汙染物一般包括直接菠萝蜜视频网站入口地址化和間接菠萝蜜视频网站入口地址化兩種機製(Kow et al.， 2017;Xiong et al.， 2019)。一般來說，菠萝蜜视频网站入口地址以分子形式選擇性地與具有特定官能團的化合物發生反應，如芳香化合物(直接菠萝蜜视频网站入口地址化)(Ikhlaq et al.， 2014)。另一方麵，在堿性和催化條件下，菠萝蜜视频网站入口地址可以分解為羥基自由基(-OH)，其氧化電位(E0¼- 2.8 V)高於菠萝蜜视频网站入口地址分子(間接菠萝蜜视频网站入口地址化)(Kow et al.，2017;Zhang et al.， 2018b)。特別是在催化劑的存在下，菠萝蜜视频网站入口地址通過轉化為-OH自由基而大大提高了反應速率(Ghuge and Saroha, 2018)。因此，對難降解有機汙染物的催化菠萝蜜视频网站入口地址化高效催化劑的開發進行了許多研究(Huang et al.， 2019,2020;Wang et al.， 2019c)。同時，菠萝蜜视频网站入口地址(或羥基自由基)與有機汙染物的反應速度非常快(Wang et al.， 2019a)，菠萝蜜视频网站入口地址對液體的溶解速度極大地限製了反應速度(Zeng et al.， 2013;Ghuge and Saroha, 2018)。此外，菠萝蜜视频网站入口地址容易分解(在溫度為20℃、初始pH為7、水中菠萝蜜视频网站入口地址濃度為8 mg/L時，菠萝蜜视频网站入口地址分解速率常數為7.32 * 10-4 s-1)(Yang et al.， 2019)。Chedeville等報道，菠萝蜜视频网站入口地址傳質是限製汙染物菠萝蜜视频网站入口地址化的關鍵因素(Chedeville et al.， 2009)。為了改善氣液傳質，引入了幾種反應器(Quan et al.， 2017;Qi et al.， 2019;喬等人，2019)。Chen等人(2005)報道，在旋轉填料床(RPB)中，30 min後對Cl活性黑5 (RB5)的去除率為99.2%，90 min內對總有機碳(TOC)的去除率僅為41.5%。Zhang等計算出傳質係數為0.007 s-1，在半間歇式反應器中15 min內脫色效率達到99.0% (Zhang等，2015)。

與大型反應器相比，微反應器具有多相混合性能好、處理連續、反應過程易於控製、質熱傳遞增強等優點，也被用於有機汙染物的處理(Sui et al.， 2020)。他等人開發了一種基於光流體的新型膜微反應器。

        結果表明，菠萝蜜视频网站入口地址氧化在25 s內對亞甲基藍的降解效率為74.6%，反應速率常數約為0.05 s-1 (He et al.， 2016)。Nieves等人報道，在康寧先進流動反應器(AFR)中，當液體流速為5 mL/min，氣體流速為100 mL/min，傳質係數為0.80 s-1時，蘇丹紅7B染料的轉化率為66.5% (Nieves- remacha and Jensen, 2015)。微填充床反應器是在滴流床反應器小型化的基礎上提出的。由於小填充顆粒(顆粒直徑<500 mm)的傳輸尺寸小，因此它具有增強傳熱傳質和加快多相混合的優點(Zhang et al.， 2018a)。mpbr由於其在氣-液-固反應(如加氫)中的優勢而受到關注(Losey et al.， 2000;Yang et al.， 2018;Tu等人，2020)和氧化(Yoswathananont等人，2008;al - rifai et al.， 2014,2016)。al - rifai et al.(2016)報道mPBR氣液比的增加提高了苯甲醇的轉化率和苯甲醛的選擇性。Tu等(2020)報道mPBR中連續加氫反應速率提高了100倍。菠萝网站在线观看之前的研究表明，mpbr中的氣液傳質係數可高達0.12e0.39 s-1，比大型反應器的傳質係數大1-2個數量級(注:反應器參數與本工作一致)(Zhang et al.， 2018a;Sang等人，2020)。迄今為止，mpbr與菠萝蜜视频网站入口地址氧化相結合處理有機汙染物的研究尚未見報道。因此，優異的氣液傳質速率表明mPBR具有實現菠萝蜜视频网站入口地址化高效降解難降解有機汙染物的潛力。本文研究了一種基於mpbr的連續菠萝蜜视频网站入口地址化係統，用於降解難降解有機汙染物。考察了液流量、氣流量、初始pH、初始O3濃度和初始苯酚濃度對苯酚和COD去除率的影響。比較了氧化鋯陶瓷球團和g Al2O3球團填料在mPBR中的去除率。此外，在最佳操作條件下對幾種典型的有機汙染物(包括酚類、抗生素和染料)進行了處理。

2.材料與方法

2.1.化學物質

        苯酚購自Kermel Chemical reagent (Tianjin, China)。硝基苯(NB)購自Saan Chemical Technology (Shanghai, China)，苯胺(AN)購自Aladdin (Shanghai, China)， 2,2-雙(4-羥基苯基)丙烷(BPA)購自Tokyo Chemical Industry (Tokyo, Japan)。

諾氟沙星(NOR)、恩諾沙星(ENR)、孔雀石綠(MG)、酸性紅14 (AR14)、羅丹明B (RB)、直接紅28 (DR28)、檸檬黃(LY)購自中國上海Macklin公司。實驗中所有試劑均為分析級，按收到的樣品使用，無需進一步純化。所有模型有機汙染物均采用超純水製備。用稀釋的H2SO4和NaOH溶液調節pH。

2.2.實驗設計

        微填充床反應器連續菠萝蜜视频网站入口地址化實驗裝置示意圖如圖1所示。所有實驗均在室溫(20℃)下進行。菠萝蜜视频网站入口地址由菠萝蜜视频网站入口地址發生器(菠萝网站在线观看科技3S-T3)產生，供氧為純氧，氧流量在100e200ml /min範圍內，由浮子流量計(思連701HB-5)控製。在實驗之前和之後，氮氣也被添加以淨化整個流動係統。與反應器平行的背壓調節器將壓力控製在0.2 ~ 1.0 bar之間，這是菠萝蜜视频网站入口地址發生器的正常工作壓力。這個背壓調節器也在菠萝蜜视频网站入口地址發生器的菠萝蜜视频网站入口地址分布中起作用。經過菠萝蜜视频网站入口地址發生器後，菠萝蜜视频网站入口地址-氧氣混合物被分成兩部分。一部分通過菠萝蜜视频网站入口地址質量流量控製器(Sevenstar DO7-19B)以20e100 sccm的流量流入mPBR。另一種通過背壓調節器流出係統，並通過菠萝蜜视频网站入口地址破壞而被破壞。菠萝蜜视频网站入口地址監測儀(菠萝网站在线观看科技3S-J5000)監測氣相菠萝蜜视频网站入口地址濃度。實驗過程中菠萝蜜视频网站入口地址濃度變化範圍為30 ~ 130 mg/L，這取決於入口壓力、溫度和流量。在菠萝蜜视频网站入口地址化反應前，首先通過關閉反應器入口來測量初始菠萝蜜视频网站入口地址濃度(氣相)。模型有機汙染物通過柱塞泵(Peek 6000LDI-P)以0.4 ~ 2.0 mL/min的流速輸送。

圖1所示。微填料床反應器連續菠萝蜜视频网站入口地址化實驗裝置概述

        mPBR出口的氣液混合物被收集在一個帶塞的瓶子裏，在這個瓶子裏進行氣相和液相的分離。未反應菠萝蜜视频网站入口地址由菠萝蜜视频网站入口地址監測儀測量，最終通過菠萝蜜视频网站入口地址破壞部分破壞。當菠萝蜜视频网站入口地址被破壞時，99.9%的菠萝蜜视频网站入口地址轉化為氧氣(表S1)。采樣時，切換三通球閥采集液體樣品。樣品采集後立即測量汙染物和COD的去除率，與24 h後測量的去除率變化不大，在11.2%的範圍內。因此，未反應菠萝蜜视频网站入口地址對汙染物和COD的去除沒有影響。微填料床反應器的詳細情況如表1所示。反應器管由不鏽鋼製成，長30厘米，內徑3.87毫米。將尺寸為500e580 mm的球形氧化鋯陶瓷珠或g-Al2O3球團裝入管中，孔隙率為0.37。

2.3.  分析方法

        采用高效液相色譜法(HPLC 1260 Infinity II, Agilent)測定有機汙染物(包括苯酚、NB、AN和BPA)的濃度。HPLC與UV檢測器聯用，柱溫30℃;注射量，5 mL;紫外波長，270 nm;流動相組成:乙腈:水(70:30,v/v)， 1.0 mL/min;色譜柱，Agilent Eclipse加C18 (4.6 * 250 mm, 5mm)。采用高效液相色譜(Agilent 1260 Infinity II)和紫外檢測器，在柱溫為30℃的條件下測定抗生素(包括NOR和ENR)的濃度;注射量，5 mL;紫外波長278 nm;流動相組成:乙腈:磷酸鹽緩衝液(35:65,v/v)， 1.0 mL/min;色譜柱，Agilent Eclipse加C18 (4.6* 250 mm, 5mm)。菠萝蜜视频网站入口地址化後酚類和抗生素的去除率(d)由下式計算:

        式中，Ci和Co分別為初始濃度和出口濃度(mg/L)。

采用可見光分光光度計測定MG、AR14、RB、DR28、LY等染料的吸光度，吸光度波長為350e800 nm。MG、AR14、RB、DR28和LY的最大吸光度波長分別為617 nm、515 nm、552 nm、497 nm和426 nm。染料的脫色效率(f)定義如下:

式中，Ai和Ao分別為染料在初始和出口條件下的吸光度。采用雙光紫外吸收法多功能水質分析儀(Massinno MI-80S，檢測精度為±3%)測定COD。COD去除率(u)由

以下方程:

式中，Bi、Bo分別為初始COD和出水COD (mg/L)。為了描述降解速率，在mPBR中的停留時間t(詳見補充材料)由先前研究中的方程計算(Zhang et al.， 2017;Sang et al.， 2020)，菠萝蜜视频网站入口地址化對有機汙染物的表觀降解速率常數(k)由下式計算(Shen et al.，2008)

3.結論

        研製了一種基於mPBR的連續菠萝蜜视频网站入口地址化係統，用於難降解有機汙染物的快速降解。氧化鋯微球填料對苯酚和COD的去除率分別為99.9%和56.6%，g-Al2O3微球填料對苯酚和COD的去除率分別為100.0%和86.4%。

        氧化鋯陶瓷球填料和g-Al2O3球團填料菠萝蜜视频网站入口地址化苯酚的表觀反應速率常數分別為0.091 s-1和0.197 s-1。根據實驗結果，確定了mpbr係統中苯酚降解的最佳操作條件為液體流速0.4 mL/min，氣體流速50 sccm，初始pH為11，初始O3濃度為128 mg/L。對一些典型有機汙染物的去除率和染料的脫色率約為100.0%，對COD的去除率約為70.2 ~ 80.5%。在mpbr係統中處理難降解汙染物螞蟻具有時間短、效率高、安全性好的優點。該研究表明，基於mpbr的連續菠萝蜜视频网站入口地址化係統是處理含難降解有機汙染物的工業廢水的一種很有前途的途徑。